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于吉红院士&关卜源教授JACS:区域选择性表面组装实现两相界面催化

所属分类:历史解密 编辑:热质纳能 访问量:2013 更新时间:2024/1/31 6:11:39

第一作者:Guangrui ChenJi Han

通讯作者:于吉红院士和关卜源教授

通讯单位:吉林大学

DOI: 10.1021/jacs.3c00309

研究背景

介孔材料,将具有表面各异性的微孔沸石分子筛,功能化为具有独特物理和化学性质的层状多孔异质结构,有望极大地扩展其在催化领域的应用。然而,通过与介孔材料的特定位点互连来精确控制沸石晶体的表面化学仍然是一个巨大的挑战。基于此,吉林大学于吉红院士和关卜源教授等人报道了一种区域选择性表面组装策略,用于介孔聚合物/碳在沸石纳米晶体上的区域特异性生长。

章要点

1、作者报告了一种区域选择性表面组装策略,用于在沸石纳米晶体上,实现介孔聚合物/碳的区域特异性生长。该方法能够在silicalite-1纳米晶体的边缘、曲面或和平面上,进行可控的区域选择性表面沉积介孔聚多巴胺,并形成具有不同表面几形状的特殊分级纳米结构。

2、作为概念证明,Pt纳米颗粒封装的silicalite-1/介孔碳纳米复合材料经测试具有界面活性,可形成皮克林乳液。在一系列双相串联催化反应中,该催化剂对各种硝基芳烃的形状选择性加氢表现出优异的催化性能,相应胺类产品的产率约为100%。

3、该结果为合理构建层次多孔异质结构中的高水平表面结构复杂性铺平了道路,以实现不同应用中的特定物理和化学特性。

图文展示

图1. 用介孔聚合物和碳对沸石进行区域选择性表面功能化

图2. 区域选择性成核和生长机制

图3. 沸石的表面曲率和嵌段共聚物在控制mPDA覆盖区域的沸石上的堆积密度

图4. 催化剂的表征

图5. 双相界面催化性能

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